» » Методы количественного изучения полигонизации при ползучести
28.12.2014

Ранее показано, что полигонизационные процессы играют важную роль в деформации ползучести. Однако даже в лучших теориях высокотемпературной ползучести учет их сводится к чисто формальному введению в уравнение силовой зависимости εs скорости единственного элементарного процесса политонизации. Между тем, несомненно, что деформация ползучести зависит от кинетики создания и изменения субструктуры. Поэтому получение количественных сведений о субструктуре в процессе ползучести является весьма важной задачей последних лет, которая, к сожалению, решена еще и сейчас далеко не полностью. Остановимся ниже на кратком обзоре наиболее перспективных методов количественного изучения полигонизации при ползучести.
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Металлографический метод. Предполагает использование реактивов, вытравливающих дислокации. Например, в работе нами предложен электролит, состоящий из смеси равных количеств плавиковой, ледяной уксусной и серной кислот, который при плотности тока 0,25 а/см2 позволяет по ямкам травления наблюдать субструктуру в молибдене и его сплавах (рис. 71). Соответствие получающихся ямок травления выходу на поверхность дислокаций подтверждалось путем последовательного снятия поверхностного слоя. Следует отметить, что использованный реактив выявляет как декорированные, так и «свежие» дислокации после нанесения (при комнатной температуре) укола алмазной пирамидой (рис. 72). Металлографический метод может применяться для определения размеров субзерен, их разориентации, оценки плотности хаотически распределенных дислокаций.
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

К недостаткам метода следует отнести его неоднозначность в определении р и малую чувствительность: верхний предел р для металлографического метода составляет примерно 10в8 см-2 при наблюдении ямок травления в оптическом микроскопе.
Метод рентгеновского двухкристального спектрометра. Используется для наблюдения и количественного изучения полигонизации при ползучести монокристаллов и крупнокристаллических металлов и сплавов с размером зерна не менее 10в-2 см. Может быть использован в трех вариантах: для записи кривых двойного отражения; съемки топограмм неподвижного образца; съемки топограмм образца, колеблющегося в интервале брегговского рефлекса.
Схема метода представлена на рис. 73. Рентгеновский пучок, испускаемый медным или хромовым антикатодом трубки БСВ-9, вырезаемый щелью, падает на поверхность монохроматора. В качестве монохроматора может быть использована, например, кварцевая пластина с поверхностью, ориентированной по плоскости {1011}. Отраженный монохроматором пучок, ограниченный в вертикальном направлении щелью, падает на поверхность исследуемого образца. В наших исследованиях ширина монохроматизированного пучка составляла около 0,2 мм, высота пучка в вертикальном направлении определялась размерами используемой щели. Вертикальная сходимость пучка составляла примерно 1,3*10в-2 рад.
Образец крепился в специальном переходном кольце к рентгеновскому дифрактометру ДРОН-1 в приставке ГП-2, допускающей поворот образца вокруг трех взаимно перпендикулярных осей. Поверхность образца во всех случаях разделяла надвое падающий рентгеновский пучок.
Интенсивность дифрагированного образцом излучения фиксировалась сцинтилляционным счетчиком CPC-1-0 с полностью открытой щелью. Для регистрации импульсов излучения использовалось пересчетное устройство ССД.
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Размер пучка в вертикальном направлении, а также угол поворота образца в рабочей (вертикальной) плоскости использовали для определения исследуемой части поверхности образца. Параллельно с исследованием малого локального объема образца при ширине щели 1 мм и приблизительно горизонтальном расположении образца проводили исследование всей рабочей длины, что достигалось расположением оси образца под углом ≤20° к вертикальной оси и отсутствием горизонтальной щели.
Рассмотрим методику осуществления указанных выше трех вариантов двухкристального спектрометра.
Съемка кривых двойного отражения (кривых качания.) осуществлялась следующим образом. Счетчик с полностью открытой щелью устанавливался последовательно на угол 20, отвечающий брегговскому рефлексу (310), (211) или (110). При съемке кривых счетчик оставался неподвижным, а образец поворачивался в брегговском (радиальном) направлении со скоростью в интервале 1/8—1/64 град/мин.
Кривые качания исходных монокристаллов обычно содержат один или несколько пиков интенсивности (рис. 74). Полуширина пиков характеризует степень совершенства отдельных отражающих комплексов (субзерен или их групп), а угловое расстояние между пиками — разориентацию между этими комплексами. Кривые качания позволяют, таким образом, определять три независимых друг от друга параметра субструктуры: общий угловой интервал дифракции, характеризующий максимальные разориентации элементов субструктуры в определенном кристаллографическом направлении; полуширину отдельных пиков, связанную с плотностью хаотически распределенных внутри субзерен дислокаций и с взаимной разориентировкой слабо разориентированных (менее 1') субзерен, которые не могут быть разрешены в виде отдельных пиков; угловое расстояние между пиками, которое характеризует взаимную разориентировку субзерен и отражающих комплексов, разориентированных на угол более 1'.
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Общий угловой интервал (максимальная разориентация). Исследовались пластинчатые монокристаллы молибдена электроннолучевой плавки в исходном состоянии. Кривые качания записывались для различных рефлексов. Варьировалось также угловое положение образца по отношению к рентгеновскому пучку, что достигалось одновременным поворотом образца в рабочей плоскости и в радиальном направлении. Кривые, записываемые в таких условиях, характеризуют дифракцию от определенных плоскостей рассматриваемого семейства.
При экспериментальном осуществлении метода использовали стандартную сетку Вульфа, по которой определяли углы α и β поворота образца соответственно в плоскости гониометра (вокруг оси гониометра) и в вертикальной плоскости (вокруг горизонтальной оси). Плоскостью проекций во всех случаях являлась рабочая поверхность образца. Для вычисления α и β проекция нормали к выбранной отражающей плоскости путем вращения кальки переносилась на один из диаметров, при этом α=θ-γ, где γ — угол между отражающей плоскостью и поверхностью (угловое расстояние, вычисляемое по диаметру между центром проекций и проекцией нормали к отражающей плоскости); θ — угол Вульфа—Брегга (для Cu—Kα1-излучения и рефлекса (112) θ = 36°36'). Для удобства расчета на гномостереографическую проекцию исследуемого кристалла наносили круг радиуса θ; угол а определяли графически по диаметру сетки Вульфа. Угол ρ, совпадающий с углом поворота в исследуемом сечении образца, вычисляли вдоль окружности круга проекций. Очевидно, что рефлексы (всплески интенсивности) могли быть получены лишь от тех плоскостей {112}, {310} и {110}, для которых γ≤θ.
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Набор кривых качания даже для одного узла обратной решетки дает представление о разориентировках кристалла в различных направлениях. На рис. 75 показана схема пространственного распределения параметра ϗ в исходных кристаллах двух ориентировок, при этом использовались кривые качания, записанные в рефлексах {310} (соответствующие узлу обратной решетки {310}). Из рисунка видна слабо выраженная анизотропия (по направлениям) параметра ϗ.

Следует иметь в виду, что ϗ является интегральной характеристикой степени совершенства кристалла. Несмотря на попытки некоторых авторов связать этот параметр с плотностью избыточных дислокаций, такую связь можно осуществить с достаточной степенью приближения лишь в некоторых частных случаях (например, при простом изгибе монокристалла вокруг определенной кристаллографической оси). В более сложных случаях деформации, сопровождающейся существенно неоднородным распределением дислокаций (например, формирование полигональной структуры ползучести), определение параметра ϗ не позволяет судить о плотности дислокаций внутри и в границах субзерен, размере субзерен и т. д. Для получения таких сведений необходимы иные параметры, определяемые по кривым качания или с помощью других методов, осуществляемых на базе двухкристального спектрометра.
Необходимо отметить, что параметр ϗ, вычисляемый по одной кривой качания (например, для рефлекса (310)), дает представление о брегговской компоненте угла, составляемого плоскостями (310) в максимально разориентированных между собой участках кристалла в пределах облучаемого объема. Усреднение ϗ по разным рефлексам {310}, следовательно, позволяет определить некоторую «среднюю» разориентировку в облучаемом объеме кристалла, которой, однако, нельзя приписать строгого физического смысла. Тем не менее такая средняя разориентировка может служить показателем степени совершенства кристалла и использоваться на практике для ее оценки, в особенности когда речь идет о некоторой интегральной структурной поврежденности материала в процессе длительного воздействия определенных внешних факторов (температур, нагрузок и др.).
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Полуширина отдельных пиков. На рис. 76 приведены кривые качания монокристаллов в исходном состоянии. Видно, что кривые содержат от 1 до 5 отдельных пиков интенсивности. Наличие даже двух пиков не может быть связано с немонохроматичностью излучения (Кα1-дублетом), поскольку использовалось монохроматическое излучение (величина λKα2 отсутствовала). Поэтому наличие различных пиков интенсивности следует связывать с субструктурой монокристалла: для субзерен разной ориентации условие дифракции Вульфа—Брегга выполняется на разных углах.
Известно, что полуширина пиков (параметр b) связана с факторами различной природы. Во-первых, это геометрические факторы (спектральный состав рентгеновского пучка, непараллельность кристаллов в кристалл-спектрометре, вертикальная расходимость пучка, величина облучаемого объема). Во-вторых, полуширина пиков определяется совершенством структуры отдельных отражающих комплексов (плотностью хаотически распределенных дислокаций, размером и разориентировкой слабо разориентированных субзерен, отражающих в пределах одного пика). Чтобы можно было воспользоваться полушириной пиков для оценки структурных параметров, необходимо прежде всего оценить истинную (физическую) полуширину β, внеся в измеренную полуширину поправки на геометрию съемки.
В работе показано, что ошибки, вносимые геометрией кристалл-спектрометра, могут быть учтены следующей формулой:
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

где θ1 и θ2 — углы отражения образца и кристалла-монохроматора; ψ — вертикальная сходимость первично отраженного пучка; Δλ/λ — поправка на немонохроматичность излучения.
Истинная полуширина пика βист может быть определена по формуле
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Параметр βист является характеристикой дислокационной структуры материала, однако для оценки по нему плотности дислокаций р необходимо иметь сведения о характере распределения дислокаций в объеме. Например, при хаотическом распределении дислокаций в объеме можно воспользоваться формулой
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Если дислокации распределены в основном в границах слабо разориентированных субзерен размером L, то ρ в этих границах определяется как
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

где φ — угол разориентации; L1 и L2 — размеры субзерен в двух направлениях.
При отсутствии сведений о распределении дислокаций внутри субзерен, ответственных за формирование отдельных пиков на кривых качания, параметр βистможет рассматриваться как надежная количественная характеристика степени совершенства кристалла. Сведения о структурном состоянии кристалла могут быть получены при сопоставлении кривых качания и топограмм поверхности.
Угловое расстояние между пиками. Важной характеристикой субструктуры монокристалла является разориентация между граничащими элементами структуры (θ). Для элементов, дающих отдельные пики на кривых качания, параметр θ может быть оценен по угловому расстоянию между пиками. Однако это расстояние показывает лишь разориентацию между комплексами субзерен в брегговском (радиальном) направлении. Между слабо разориентированными субзернами (угловая минута и меньше) нельзя получить разрешение на кривой качания. В этом случае записывается лишь огибающая кривая. Для того чтобы найти разориентацию субзерен с меньшими углами взаимной разориентации, необходимо использовать, как будет показано ниже, топографическую съемку поверхности.
Если при съемке кривой качания (при фиксированном угле поворота образца в плоскости) записываются пики на угловом расстоянии друг от друга, превышающем 15—20°, то это свидетельствует о появлении высокоугольных границ. Параметр 0 с большой разориентацией (≥15°) можно получить, используя поворот кристалла вокруг одной оси. Формирование пиков интенсивности на значительном угловом расстоянии (≥15°) в случае одновременного поворота в плоскости и в радиальном направлении еще не говорит о наличии высокоугольной границы. Это соответствует разным рефлексам в кристалле, например (211) и (121).
В ряде случаев кривые двойного отражения не сопоставимы при близких значениях параметров b и θ. Поэтому нами был введен еще один параметр — расщепленность, определяемая отношением интенсивности между пиками а к максимальной интенсивности (высоте) близлежащего пика. Чем меньше этот параметр, тем сильнее расщепленность кривой качания.
Таким образом, параметр θ является важной количественной характеристикой кристалла, определяющей разориентации отдельных областей кристалла в брегговском направлении. На рис. 77 приведена частотная кривая распределения θ для кристаллов в исходном состоянии.
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

Топограммы. Дифрактометрическое исследование должно сопровождаться съемкой топограмм поверхности, по которым можно оценить размер и совершенство субзерен, а также разориентацию между ними.
Порядок исследования структуры по бергограммам был следующим. Образец с помощью легкоплавкого сплава крепился в специальном кольце так, что при нулевом угле поворота образца вокруг оси гониометра рабочая плоскость (поверхность) образца совпадала с плоскостью симметрии гониометра и точно разделяла надвое рентгеновский пучок. При такой геометрии освещаемый рентгеновским пучком участок образца не смещался в сторону от оси гониометра при вращении образца. При съемке микрорентгенограмм выполнялись следующие условия: угол, составляемый падающим рентгеновским пучком с поверхностью образца, не превышает 10°; угол составляемый дифрагируемым пучком с исследуемой поверхностью, примерно равен 100°. Мелкозернистая пленка помещалась на расстоянии 1—2 мм от исследуемой поверхности параллельно ей.
Малый угол падения рентгеновского пучка обеспечивал минимальную глубину его проникновения в материал. При этом освещалась пучком значительная площадь поверхности образца. Для исследования локальных участков применялись специальные щели, ограничивающие пучок по вертикали.
Использование мелкозернистых фотоматериалов давало возможность увеличить получаемое рентгеновское изображение до x 100. Автором в основном использовалось увеличение x (14—38) на просвечивающем оптическом микроскопе «Nu-2». Царапины, вмятины на исследуемой поверхности, остаточная деформация после резки образцов и т. д. не допускались и тщательно устранялись электрополировкой.
Методы количественного изучения полигонизации при ползучести

На рис. 73 приведена схема образования контрастных полос на топограмме при наличии в облучаемом объеме слабо разориентированных субзерен. Видно, что разориентация приводит либо к перекрытию, либо к разобщению рефлексов от отдельных субзерен. В результате на фотоэмульсии образуются полосы с повышенным или пониженным почернением, ширина которых зависит от угла разориентации. Этот эффект появляется при значительной горизонтальной сходимости пучка, когда для всех субзерен выполняется условие дифракции. При малом угле сходимости интенсивность отражения, а следовательно, и почернение фотоэмульсии будет зависеть от угла отклонения образца от оптимально отражающего положения. Увеличение контрастности между субзернами на топограммах свидетельствует об увеличении разориентации между ними.
Съемка топограмм на разных максимумах кривой качания приводит к тому, что в оптимальном отражающем положении находятся те или другие субзерна (рис. 78). Степень почернения одних и тех же субзерен определяется отклонением их от оптимального отражающего положения. За счет расходимости в азимутальном направлении на топограмме, относящейся к определенному пику кривой двойного отражения, могут быть видны и другие субзерна. Кроме того, различные неоднородности кристаллического строения, вызывающие изгиб решетки, приводят к локальному изменению интенсивности дифрагированного излучения, т. е. к неоднородному почернению бергограммы.
Наряду со съемкой топограмм при фиксированном угле наклона образца к рентгеновскому пучку, производилась съемка топограмм качания при повороте образца в интервале брегговского рефлекса. Поворот кристалла при съемке приводит к равномерному почернению фотоэмульсии, поскольку при повороте все субзерна, находящиеся в облучаемом объеме, находятся в какой-то момент времени в оптимальном брегговском положении. На топограммах качания видны лишь субграницы наиболее сильно разориентированных субзерен.
Подсчитывая число субзерен на бергограмме (находящихся в отражающем положении) и сравнивая его с полушириной соответствующего пика кривой качания, можно получить сведения об усредненной разориентировке граничащих субзерен в радиальном направлении.